高温处理活性炭并负载Pd纳米颗粒催化苯酚加氢制环己酮
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- 发布时间:2020-12-25
- 更新时间:2026-02-03
环己酮是一种重要的化工原料,广泛应用于己二酸和己内酰胺的合成。环己酮的生产方法主要包括环己烷氧化法和苯酚加氢法。与环己烷氧化相比,苯酚选择性加氢避免了反应条件苛刻(温度和压力较高)和大量含酸废水的处理,被认为是环己酮生产中一种绿色、可持续的技术。迫切需要设计和制备一种具有优异活性和环己酮选择性的苯酚加氢催化剂。
活性炭(AC)具有成本低、易加工、物理化学稳定性好、可用性广等优点,被广泛用作负载型催化剂的载体。然而,活性炭不足以牢固地锚定贵金属活性中心,导致这些金属纳米颗粒的聚集,其应用受到限制。因此,功能性活性炭的设计和制备至关重要。迄今为止,许多方法都在发展以调整活性炭的表面性质。一种方法是开发具有多级孔纳米结构的碳材料,这种材料不仅有利于传质,而且通过扩大比表面积有利于金属纳米颗粒的分散。另一种有效的方法是在碳中掺杂非金属杂原子(N、O、P等),可以提高材料的多种内在性质:增加材料的亲水性,产生更多的缺陷,通过增强金属纳米颗粒与载体之间的相互作用,促进金属纳米颗粒的高分散性,从而制备出改性的碳材料,并作为多相催化剂的载体。此外,用O掺杂碳可以增加碳表面的含氧基团,从而稳定碳表面的金属纳米颗粒。然而,大多数文献报道的方法都有不同程度的缺点,如昂贵的原材料、繁琐和苛刻的制备工艺以及环境不友好试剂的使用。因此,开发一种低成本、简单的方法来制备催化剂载体,并能够有效地负载金属纳米颗粒,提高催化剂的催化性能,仍然是一个重大的挑战。
本文采用高温对活性炭进行表面改性,通过浸渍法负载Pd纳米颗粒制备Pd/C催化剂,研究了热处理温度对活性炭表面性能及对Pd/C催化剂在苯酚加氢反应中性能的影响。结果表明,热处理温度显著影响活性炭的微观结构和表面性能,从而影响Pd/C催化剂的催化性能。其中热处理温度为600 ℃时制备的Pd/C600催化剂,因具有更多的结构缺陷和更好的亲疏水性,改善了催化剂在反应体系中的分散性、保证了Pd颗粒尺寸最小且Pd分散度最高,表现出最优的催化活性。其TOF值为199.2 h−1,是Pd/C-raw的1.31倍。此外,Pd/C600催化剂表现出很好的稳定性。因此,通过简单的高温处理显著影响催化剂的亲疏水性、Pd分散度和Pd颗粒尺寸大小,从而影响Pd/C催化剂的催化性能。本工作开拓了开发低成本且简单制备催化剂载体的一种新思路、新策略。

相关论文信息:https://doi.org/10.1016/j.cjche.2020.06.005